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超级活性可再生碳 (SARC) 对低碳复合材料 (LCC) 中挥发性有机化合物 (VOC) 吸附的影响

超级活性可再生碳 (SARC) 对低碳复合材料 (LCC) 中挥发性有机化合物 (VOC) 吸附的影响

发布日期:2024-11-28 来源:贝士德仪器

第一作者:Bo Sun


通讯作者Mohini Sain


通讯单位:多伦多大学


DOI:

10.1016/J.SEPPUR.2024.129269


期刊名称:Elsevier


文章亮点


1、合成了三种尺寸的创新超级活性可再生炭 (SARC)。

2、S-SARC 具有最高的孔隙率和碱性基团,可增强吸附。

3、S-SARC 的最快迁移进一步促进了其与 VOCs 分子的接触。

4、SARC 的吸附与化学官能团密切相关。

5、S-SARC 可用作去除 VOCs 的高效吸附剂。


文章摘要


这是首次研究挥发性有机化合物 (VOCs) 吸附在超级活性可再生炭 (SARC) 上,以最大限度地去除低碳复合材料 (LCC) 复合过程中的气味。通过对椰子壳衍生的可再生碳进行碱 (NaOH) 改性制备了三种不同尺寸的 SARC 样品:小 (S-SARC)、中 (M-SARC) 、大 (L-SARC)。研究它们的结构特性,探索它们在去除 VOCs 方面的性能。模拟 SARC 颗粒的迁移行为,使颗粒分布均匀化,以便更好地与 VOCs 分子接触。通过气相色谱-质谱 (GC/MS) 评估吸附以量化排放的 VOC。应用 Langmuir 和 Freundlich 等温线,并比较了 SARC 的化学和物理性质对吸附能力的影响。结果证实了占主导地位的化学吸附,并提出了高温复合情况下的 Freundlich 吸附等温线。因此,使用 SARC,尤其是 S-SARC 可以显着增强对异味 VOCs 的去除,并促进 LCC 替代化石基塑料。


图文总结


VOCs 吸附在 SARC 上的动态图解这是首次研究挥发性有机化合物 (VOC) 吸附在三种不同尺寸的超级活性可再生炭 (SARC) 上,从而在低碳复合材料 (LCC) 复合过程中最大限度地去除异味。它们的吸附基于物理特性和表面化学的协同作用。在物理吸附方面,在 LCCs 复合过程中,木质纤维素纤维被热降解为各种挥发物,同时产生一定量的残余灰分颗粒。这些灰分颗粒可以粘附在 SARC 的外表面,一些颗粒甚至在大小匹配时会阻止大孔的进入,从而阻碍 VOCs 从表面扩散到内部孔隙中。Macropore 更容易被阻塞,而中孔和微孔主要由开放孔构成。S-SARC 含有较低比例的大孔,因此不易受到灰分堵塞的影响。在化学性质方面,吸附剂的表面官能团对总表面积有一定的贡献,从而增强吸附。此外,官能团和 VOCs 分子之间的相互作用可以产生化学键或静电吸引力,从而有效地捕获挥发性分子。S-SARC 表面具有较多的碱性基团,更容易吸附酸性 VOC。因此,使用 SARC,尤其是 S-SARC 可以显着增强对异味 VOCs 的去除,并促进 LCC 替代化石基塑料。

 低碳复合材料(LCC)作为一种可生物降解的材料,已被公认为高碳含量石油衍生塑料的潜在替代品。它们已应用于各种领域,包括汽车、航空航天、建筑和家具。典型的LCC由热塑性或热固性基体和木质纤维素纤维组成。复合后,聚合物基体通过界面剪切应力将外部载荷传递到木质纤维素纤维,从而保护纤维免受过度损伤。同时,使用增强木质纤维素填料,例如木纤维或农业废粉,可以赋予LCC强度并提供额外的好处,例如易于获得和可再生。近年来,增加木质纤维素填料的比例呈增长趋势,以换取进一步减少不可生物降解塑料的使用。这提高了LCC的生物降解性,以满足严格的政府环境法规;然而,它加剧了气味排放的问题,而气味排放主要来自复合过程中热降解的填料纤维。

VOCs吸附使用了多种吸附剂,包括沸石、碳、活性氧化铝、粘土和二氧化硅。在这些材料中,可再生碳(RC)因其高度多孔的结构和较大的比表面积大的特点而有研究前景。文献中许多关于 RC 的研究都集中在空气中 VOC 的过滤和吸附上。然而,对于 LCCs 复合,VOCs 分子在脱落之前的早期吸附对于提高 VOCs 去除效率更为重要。首先,与露天相比,LCCs 基质内部的 VOCs 浓度相对较高,因此 VOCs 接触 RC 颗粒的可能性更大。其次,复合过程中的强烈剪切力可以增强 RC 和 VOCs 之间的相互作用,从而更容易将 VOCs 分子捕获到 RC 的多孔通道中。在这方面,RC 颗粒在 LCCs 基质中的迁移和分布对于提高 VOCs 吸附效率至关重要;然而,由于实验方法的固有规模限制,它们尚未在分子水平上得到彻底研究。这就是分子动力学 (MD) 模拟的价值所在,它允许在完全投入实验之前建立模型。与实验室实验相比,MD 的成本要低得多,并且可以快速完成。在 MD 中,对单个 RC 粒子进行建模,并随着时间的推移对牛顿方程进行积分,以提供有关粒子位置的信息。MD 的结果将很好地理解 LCCs 结构域内的 RC 迁移动力学,并且更均匀的分布允许更多的 RC 颗粒与 VOCs 分子相互作用以增强吸附。

除了 RC 颗粒的迁移行为外,它们的物理和化学特性对于在 LCC 复合过程中消除异味 VOC 也至关重要。RC 颗粒具有独特的多孔和微通道结构,可以显着促进它们与挥发性分子的反应。此外,碳材料具有优异的耐热性,特别适用于低成本计算机复合。然而,原生 RC 有限的表面积和较差的官能团可能会限制其对气相 VOCs 的吸附效率,而气相 VOCs 可以通过各种改性工艺进行升级。在本研究中,应用简单的碱 (NaOH) 改性,将三种不同尺寸的 RC 颗粒功能化,分为小 RC (S-RC)、中 RC (M-RC) 和大 RC (L-RC),转化为创新的超级活性可再生炭 (S-SARC、M-SARC 和 L-SARC),以研究它们对 VOC 的吸附。NaOH 可以通过与碳反应扩大微孔并增加比表面积,同时产生新的活性基团以促进 VOCs 的吸附。

本研究展示了超级活性可再生碳 (SARC) 颗粒在低碳复合材料 (LCC) 复合过程中吸附有气味的挥发性有机化合物 (VOCs) 的优异性能。在 NaOH 改性制备的 3 种不同尺寸的 SARC 中(小尺寸 SARC (S-SARC)、中型 SARC (M-SARC) 和大尺寸 SARC (L-SARC)),S-SARC 在捕获 VOCs 方面表现出最高的活性。其更高的迁移速度和更好的内部分布。


三种不同尺寸的 SARC 的微孔和中孔尺寸分布 (a) 和能量色散 X 射线光谱 (EDS) 元素分析 (b);(c) 小尺寸 SARC (S-SARC)、(d) 中型 SARC (M-SARC) 和 (e) 大尺寸 SARC (L-SARC) 的扫描电子显微镜 (SEM) 图像,比例尺:100 μm;(f) S-SARC (1-40 μm, dav=28.6 μm)、M-SARC (60-100 μm, dav=80.5 μm) 和 L-SARC (160-190 μm, dav=175.1 μm) 的碎片大小分布直方图

S-SARC、M-SARC 和 L-SARC 的 SEM 图像如图 1 (c)、(d) 和 (e) 所示,它们在 NaOH 改性后表现出不同的表面形貌。L-SARC 样品具有不平整的表面,在横向上具有独特的等轴孔,因此其吸附能力呈指数放大。它们的内部孔隙结构更清晰有序,表面孔隙更开放,壁更薄。然而,这些薄壁可能会在一定程度上增加表面积,使它们容易坍塌。如图 1 (e) 所示,在 NaOH 腐蚀时可以看到一定数量的破坏层状孔。在某些区域,相邻的大孔正在合并成超大的孔。

NaOH 中的 OH− 离子在碱改性过程中被消耗,并在氧气的帮助下与碳反应。这个过程会产生电离碳 (CO32−),导致碳壁坍塌,同时为 L-SARC 产生更多的内孔。另一方面,中小尺寸 SARC 颗粒 (M-SARC 和 S-SARC) 具有相对较厚的孔壁,可以抵抗 NaOH 溶液引起的过度腐蚀塌陷。如图 1 (d) 所示,M-SARC 颗粒在其多孔通道中具有良好的凹陷微图案。蜂窝状结构在较大的 M SARC 颗粒中可见。大多数 M-SARC 颗粒彼此交联,可能是由于它们剩余的酸性基团之间的强相互作用。这些基团大多是含氧基团,例如羧基、内酯和羟基,它们可以在彼此之间产生氢键或静电相互作用。而对于 S-SARC 样品 [图 1 (c),它们的尺寸比其他样品小得多,表明 S-SARC 由更多的微孔组成。这些孔隙由晶体结构组成,通常具有形状和直径各异的内部空腔,能够通过毛细管和分配机制吸附 VOC 分子 8。单个粒子均匀分散在域内,并且粒子之间的干扰非常小。如尺寸分布直方图所示 [图 1 (f)],L-SARC 颗粒的大小相对均匀,分布较窄,dav 约为 175.1 μm。相比之下,M-SARC 具有异质尺寸分布,平均直径为 80.5 μm。大多数 S-SARC 颗粒具有相当均匀的质地和尺寸分布。S-SARC 的平均直径为 28.6 μm,是三个 SARC 样品中最小的。